Grid Gtk

from gi.repository import Gtk

class Ejemplo(Gtk.Window):

    def __init__(self):
        Gtk.Window.__init__(self, title="Ejemplo")

        grid = Gtk.Grid()
        self.add(grid) # Añadimos el grid a la ventana

        self.btn = Gtk.Button(label="Boton 1")
        self.btn2 = Gtk.Button(label="Boton 2")
        self.btn3 = Gtk.Button(label="Boton 3")

        grid.add(self.btn) # Añadimos el boton a la grid
        grid.attach_next_to(self.btn2, self.btn, Gtk.PositionType.BOTTOM, 1, 1) # Añadimos el boton dos abajo del boton 1
        grid.attach_next_to(self.btn3, self.btn, Gtk.PositionType.LEFT, 1,2) # Añadimos el boton tres al lado izquierdo del boton uno con tamaño de dos botones en altura.

ejem = Ejemplo()
ejem.connect("delete-event", Gtk.main_quit)
ejem.show_all()
Gtk.main()